En 2009, Mendler se convirtió en un personaje recurrente de la serie de Disney Channel Wizards of Waverly Place. En diciembre de ese año, Mendler hizo su debut en cine en la película Alvin y las ardillas 2, estrenada el 23 de diciembre de 2009. Tras la buena acogida de su personaje en "Wizards", Mendler convirtió en la estrella de la serie de Disney ¡Buena Suerte, Charlie!, que se estrenó en abril de 2010. En 2011, Mendler apareció en la película Good Luck Charlie, It's Christmas!.
Protagonizó la película Disney Channel Lemonade Mouth, en la que su personaje Olivia interpreta numerosas canciones. Dos sencillos fueron lanzados de la banda sonora con la voz de Mendler, ambos en la lista Billboard Hot 100.
En 2012, Mendler lanzó su álbum debut Hello My Name Is..., que contó con un sonido pop. Debutó en el número 30 en el Billboard200, y ha vendido más de 74.000 copias a partir de noviembre de 2012. Su primer sencillo del álbum "Ready or Not", se convirtió en un Top 40 éxito internacional, y alcanzó el puesto número 49 en el Billboard Hot 100. Se anunció que su segundo sencillo es "Hurricane". El video musical se estrenó el 12 de abril 2013 y fue filmado en Londres.
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